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ご質問ありがとうございます。

> 取引の登録にて決算の行にございます「口座(勘定科目)」ですが、

こちら添付した画面の『口座』選択のプルダウンのことでお前違いないでしょうか?
こちらは登録された口座一覧が表示されます。
口座に関しましてはこちらのヘルプをご確認ください。

https://support.freee.co.jp/hc/ja/articles/360019713372–%E5%8F%A3%E5%BA%A7-%E3%81%AB%E3%81%A4%E3%81%84%E3%81%A6

> また、freeeAPIから該当項目を任意の値で登録し、選択させることはできますでしょうか?

口座一覧APIを利用して口座IDを特定のうえ、
取引登録時に payments[from_walletable_id] パラメータをご指定ください。

口座一覧API

取引登録API

ご確認よろしくお願いいたします。